撰稿 | 淡淡的天空 编辑 | 化学加

导读

近日，中国科学院宁波材料技术与工程研究所叶继春研究员和沙特阿拉伯国王科技大学（KAUST）李晓航教授课题组联合在AFM报道了通过引入包含III和N极性畴的横向极性结构（LPS）来增强AlGaN多量子阱（MQW）的发光效率的一种新的方法（Doi: 10.1002/adfm.201802395）。

【引言】

对于水/空气消毒，生物传感和环氧树脂固化等关键应用，对于无汞，环保，紧凑型紫外线（UV）LED的需求日益增长。 AlxGa1-xN（0≤x≤1）合金是直接带隙材料，禁带宽带从3.4到6.1 eV，覆盖了从360到210 nm的紫外光谱范围，特别适用于紫外LED。但是，紫外LED的性能尚未达到高度商业化的氮化铟镓基于蓝色的同类产品。迄今为止，性能最好的紫外LED始终在III极性（0001）表面上生长。尽管如此，由于氮极性在提升LED效率上的独特优势，和在p-i-n二极管中的电场的增强作用，氮极性LED近年来收到人们的广泛关注

为了在高效率UV LED的开发中充分利用III和N极性各自的优势，我们制备了金属极性和氮极性同时存在于一片衬底上的横向极性结构（LPS）Hite，Kirste和Hoffmann等人已经成功地在蓝宝石衬底上合成了简单结构的GaN，AlN和AlGaN LPS。通过引入低温（LT）AlN缓冲层可以控制外延氮化物膜的极性。简单而言，在LT-AlN缓冲层上生长的外延膜呈现III极性，而在适当退火条件下生长在裸露蓝宝石上的外延膜表现出N极性。关于光学性质，Kirste等人由于局域化的表面电位差，在N和III极性GaN膜之间的边界处观察到高的光致发光（PL）强度。另一方面，Coulon等人证明N极中的近边带边缘发光更高随机分布的GaN微柱区域由于不同区域杂质掺入不均匀。这些结果表明，在增强的发光强度中，极性调控对于形成期望的膜性质是重要的。尽管有这些进展，但是在光电子学中（即，基于LPS的AlGaN / GaN多量子阱（MQW）），LPS的应用研究依然较少。在这项工作中，我们设计，生长和表征基于LPS的新型AlGaN / GaN MQW以提高发光性能。讨论了不同极性区域对内量子效率（IQE），PL强度等光学行为的影响。毫无疑问，LPS的方法在调节下一代紫外光电器件的发光强度方面提供了更多的可能性。

【成果简介】

近日，中国科学院宁波材料技术与工程研究所叶继春研究员和沙特阿拉伯国王科技大学（KAUST）李晓航教授课题组（共同通讯作者）相关论文“Lateral‐Polarity Structure of AlGaN Quantum Wells: A Promising Approach to Enhancing the Ultraviolet Luminescence”发表在国际顶级期刊Advanced Functional Materials上。第一作者为中科院宁波材料所的副研究员郭炜，KAUST的孙海定博士为共同一作。铝镓氮合金（Al x Ga 1-x N，0≤x≤1）可以发射覆盖从210到360nm的紫外光谱的光。但是，这些固态紫外光源发射器由于其效率低而未能完全承诺取代有毒和易碎的汞紫外灯。该研究展示了通过引入包含III和N极性畴的横向极性结构（LPS）来增强AlGaN多量子阱（MQW）的发光效率的一种新的方法。LPS中增强的发光归因于表面粗糙化和N极性区域中的组份不均匀性。空间分辨内部量子效率（IQE）扫描图显示N极性区域和极性反转畴界面存在较高的IQE，很好地验证了LPS具有较高的辐射复合效率这一观点。通过对横向和纵向能带图的研究，理论模拟与实验观察结果非常吻合。这项工作表明，在基于AlGaN的MQW中引入横向极性结构可以提供前所未有的发光可调谐性，从而提升固态紫外光源的发光效率。

【图文解析】

图1在热平衡情况下，在IDB附近的LPS的示意横向能带图。 a）费米能级表示为水平虚线。 b）极化强度对QWs内载波功能重叠和电场的影响。 c）QW和d）QB厚度对N极区域和IDB附近的载波功能重叠的影响。

图2a）制造LPS MQW的示意性工艺流程。步骤（1）是实现图案化的LT-AlN缓冲剂的选择性RIE。步骤（2）是LPS在缓冲液顶部的外延生长，其中红色柱和半透明区分别代表III和N极性域。 b）用黑色实线表示缓冲区的MQW结构;红色和白色条纹分别表示III极和N极域。

图3具有a，c）2μm和b，d）6μm周期性的生长的LPS MQW的图案化的LT-AlN缓冲液的AFM图像和俯视SEM图像。

图4a）具有2μm周期性的样品的HAADF-STEM横截面图像。图（b）和（c）是来自（a）中标记的红色正方形的N和III极区域中MQW的高倍放大图。请注意，MQW在N极性域中具有摆动界面，而在III极性域中界面尖锐。原子分辨率d）N极性e）和III极性域的STEM图像。 f）在IDB附近的LPS的示意图，说明不同的表面形态。

图5a）LPS MQW和纯III极性MQW的PL光谱。位于386nm处的小峰来自193nm Ar-F激光器的二次谐波。周期为b）2μm和c）6μm的LPS样品的空间分辨PL强度映射。彩条代表MQW的积分发光强度。具有d）6μm周期性的LPS的俯视SEM图像和e）与SEM图像在相同位置处的空间分辨相对IQE分布。

图6 a）UV /黑暗区域的表面电位线扫描，对应于图（b）中的黑线。 b）在黑暗条件下和在高于带隙紫外线照射下（图像尺寸3.7×3.7μm2），LPS的SKPM表面电位图像（图像尺寸3.7×3.7μm2）;在两种照明条件下，通过恒定的电位差≈0.1V可容易地识别III和N极性域。c）在暗和UV条件下CPD值的统计分布：彩色矩形突出显示III和N中最显着的CPD值，极性域，对应于图（b）中的相似颜色。

图7 在UV（UV LED通量3μWcm-2）和暗条件下减去两个EFM图像并在3D渲染地形（图像尺寸3.7×3.7μm2）上叠加颜色标尺获得的pcEFM信号：a）振幅和b）相位。 c）光电流（顶部）和Itotal（底部）对Vsample_bias获得+10和-10V之间的斜坡电压。绿色和蓝色曲线用于III极性域，而红色和黑色曲线用于N-极性域。 d）光电流和e）总电流信号Vsample_bias = -10V，作为3D地形上的色彩比例呈现。

LPS内载体分布的独特行为表明以微米级选择性掺杂的可能性。横向整流结或p-n二极管可以通过这种技术制造，在这种情况下，电流与TD相垂直，因此薄膜缺陷对发光效率的影响显着降低，从而减少对AlGaN中材料质量优化的需求和AlN。另外，随着LPS周期性的进一步优化和IDB缺陷密度的控制，可以获得基于LPS的UV发射体的光学性质和电性质之间的平衡，导致由于横向电势变化导致的小的载流子扩散长度以及有效的载体注入。

【结论】

研究人员通过在单个平台上集成Al和N极性域来设计，制造和表征新型AlGaN / GaN MQW横向极性结构，并证明了这一横向极性结构具有较高的发光强度。来自LPS MQW的增强发光主要归因于N-极性区域中的表面粗糙化和组成不均匀性。根据这些区域中较高的发光强度，我们观察到IQE在N极性区域和LPS中的IDB处更高。优化的MQW结构设计还为降低量子限阈史塔克现象（QCSE），并实现高效紫外发光器件提供了指导。目前的发现强调了纳米级极性控制在调整AlGaN MQW的结构和光学特性中的重要性，这为下一代高效紫外光源铺平了道路。

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