半導體量子點 (SQD) 是一種新興納米材料由於其在可見光和近紅外光譜上的強光吸收,以及吸附係數高、熱化學和光機械穩定性等獨特的物理化學特性,在電子顯示、環境保護、光伏和光催化等領域引起了研究者的極大興趣。膠體 SQDs 可以在溫和條件下在溶液中合成,實現了大面積製造,拓寬了 SQDs 的應用領域。然而,由於高的表面能,小的量子點容易聚集成大的團簇,因此製備高質量的量子點薄膜仍然是一個很大的挑戰。

鑑於此,東華大學丁彬教授團隊報告了一種通用聚合物納米反應器介導的限制策略,膠體網絡中的分子空間限制納米纖維中的空間限制效應用於在柔性多孔碳納米纖維(CNF)薄膜中以可控的方式大面積製備了高負載(84.5 wt.%)單分散(~ 4.47 nm)ZrO2 SQDs納米纖維薄膜。該薄膜具有優異的柔韌性和1245 m2g-1的高比表面積,以及從紫外光到可見光的可調光吸收,突破了寬禁帶ZrO2只能在紫外光照射下激發光催化的瓶頸

因此這一策略爲大規模製造高質量 SQD 薄膜開闢了新的可能性,可用於一系列潛在應用相關研究成果以“Polymer Nanoreactor Mediated Controllable Synthesis of Flexible Semiconductor Quantum Dot Nanofiber Films”爲題目發表於期刊《Chemical Engineering Journal》上。

1. 使用聚合物納米反應器介導的策略合成高密度和單分散 ZrO2 QD NF 薄膜的機制。

首先,製備了含PVPZr(Ac)4的穩定溶膠。以去離子水爲唯一溶劑,水溶性聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和醋酸鋯(Zr(Ac)4)分別作爲碳和ZrO2的前驅體。然後用靜電紡絲法將溶膠拉伸成凝膠納米纖維(NFs),然後進行高溫氧化煅燒。在此,PVP發揮了晶粒生長模板和碳源的雙重作用,在NFs中提供了柵欄狀的空間約束,阻止ZrO2晶粒的團聚,而PVP的吸熱分解進一步抑制了晶粒的生長。

2. 柔性 ZrO2 M-ZrO2 QD NF 薄膜的物理特性。

可控性

重要的是,可以通過調節溶膠性能、靜電紡絲時間和熱處理條件來控制NF膜的形態、厚度和密度。例如,煅燒過程中的溫度和電壓會影響ZrO2 QD的結晶和聚合物的分解。本研究將具有致密完整纖維結構的M-ZrO2 QD NF薄膜的厚度控制在~81.6μm。在該合成策略中,溶膠的性質對單分散高密度ZrO2量子點和超細NFs的形成至關重要。其次,PVP的量應該控制,因爲可旋轉的溶膠需要有足夠的粘度,但過多的PVP會減少ZrO2 QDs的負載。

3 柔性M-ZrO2 QD NF薄膜合成的優化條件。

4 可見光驅動的二氧化碳的光還原。

小結

綜上所述,作者開發了一種雙域限制策略,膠體網絡中的分子空間限制和納米結構框架中的空間限制,用於可控製備高密度單分散ZrO2 QD NFs。製備的ZrO2 QD - NF薄膜具有優越的柔韌性和1245 m2g-1的高比表面積,在可見光下具有良好的光催化CO2還原性能。將高密度單分散的ZrO2量子點注入到超細大孔CNF中被證實是一種有效的防止量子點自聚集的策略,從而優化其功能。但是,如何調整SQD的尺寸和相關的化學性質,以及如何將所提出的方法推廣到其他SQD的合成中,仍是未來需要明確的問題。作者認爲,這種雙域限制策略可用於單分散ZrO2量子點NFs薄膜的大面積合成,對設計先進的非貴金屬量子點具有廣闊的應用前景。

論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137614

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文章來源:易絲幫 http://www.espun.cn/

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