原標題:大連化物所化學鏈制合成氣研究取得新進展

  近日,中國科學院大連化學物理研究所航天催化與新材料研究中心研究員王曉東團隊在化學鏈法制合成氣方面取得新進展:利用反應過程中鐵基鈣鈦礦和Fe0@氧化物間的智能切換,實現由甲烷或水-二氧化碳高選擇性製備合成氣(H2/CO=2)。相關結果以通訊的形式發表於《自然》(Nature)出版集團新刊《通訊-化學》(Communications Chemistry)上。

  化學鏈(Chemical Looping)最初作爲一種新型燃燒理念被提出,其目標是利用金屬氧化物作爲氧載體,取代昂貴的分子氧來循環反覆供氧,與傳統燃燒方式相比,它具有更高的能源利用效率和更高的經濟性。後來,化學鏈法逐漸被推廣應用至甲烷制合成氣、乙烷氧化脫氫、甘油重整、水分解制氫等催化反應中。設計合成兼具高活性、選擇性、儲放氧能力和良好穩定性的氧載體是化學鏈法過程的難點所在。

  該團隊在航天綠色動力用耐高溫催化劑(鈣鈦礦、六鋁酸鹽等)方面已有多年的研究積累(J. Catal., J. Catal., Appl. Catal. B-Environ., Appl. Catal. B-Environ., AICHE J., AICHE J., AICHE J., AICHE J.),在此基礎上,製備了具有鈣鈦礦結構的Fe基La0.6Sr0.4Fe0.8Al0.2O3複合氧化物,不僅可以穩定高價態Fe4+離子,經甲烷還原後,近50%Fe離子可深度還原爲零價,具有較高儲放氧能力,而且原位形成Fe0@氧化物的核殼結構,可以有效避免Fe0與甲烷的直接接觸進而抑制了積碳的產生,合成氣選擇性達95%以上。該核殼結構中間體在以CO2和H2O混合氣爲再生氣氛時,可實現二氧化碳-水高選擇性製備合成氣。

  該研究得到國家自然科學基金委相關項目的資助。

大連化物所化學鏈制合成氣研究取得新進展

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