進展｜單量子點中庫倫作用誘導的巨大光電流增強效應

由於量子限制效應，半導體量子點具有類似原子的分立能級，使其成爲量子信息處理的載體之一而被廣泛研究。目前，自組織生長的半導體量子點在單光子源、糾纏光子對和自旋量子比特方面已經實現了許多重要應用。此外，作爲第三代太陽能電池的量子點太陽能電池具有潛在的高光電轉換效率的優點，因此研究和理解量子點中載流子的激發和傳輸過程對提高光電轉換效率有重要意義。對於基於量子點的太陽能電池，在載流子的激發和傳輸過程中會形成不同激子態，包含不同數目的電子和空穴。爲了提高轉換效率，電子和空穴間的庫倫吸引形成的激子解離過程被廣泛研究，而同種電荷間的庫倫排斥對載流子隧穿的影響則有待探索。

共振激發單量子點光電流是單自旋量子比特初始化和探測的一種常用方法，且可以在單電荷的水平上研究激子的動力學。中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心光物理重點實驗室許秀來課題組一直致力於量子點光電特性的研究工作，在前期的工作中利用單量子點光電流方法實現了高保真度的空穴自旋初始化（Phys. Rev. B 90, 241303 (2014)）和水平磁場下暗激子的高精度探測（Phys. Rev. Applied 8, 064018 (2017)）。最近，博士生彭凱同學在許秀來研究員指導下，利用單量子點光電流方法發現了單量子點中庫倫誘導的巨大的光電流增強現象，並從理論上分析了該現象產生的機制是由空穴間的庫倫相互作用導致隧穿速率增加形成的。相關結果發表在Phys. Rev. Applied 11, 024015(2019)。

爲了研究單個量子點的光電特性，他們製備了嵌有量子點的肖特基器件，器件示意圖如圖1（a）所示。通過電壓調製的單量子點光譜，確定了量子點不同激子態的能量，如圖1（b）所示。相比於包含一個空穴和一個電子的中性激子（X0），帶正電激子（X+）包含兩個空穴和一個電子，由於多出的空穴的庫倫作用，能量比中性激子（X0）高。故爲了實現X+的共振激發，需要兩步雙色激發，示意圖如圖2 (a)和(b)所示。當一束激光共振激發X0時，在外電場作用下，由於電子具有較小的有效質量，它會很快地隧穿出量子點。而空穴具有較長的壽命，可以作爲初態由第二束激光共振激發到X+態。X+中的電子會很快隧穿出量子點，留下兩個空穴。此時空穴間的庫倫排斥作用會使一個空穴以較快的速率隧穿出量子點，而另一個空穴則可以作爲初態被再次激發到X+態。這種空穴間的庫倫排斥導致的加速隧穿和空穴的重複利用可以使X+的光電流相比X0有大幅度增強。如圖2（c）所示，在高激發功率下，雙色激發的X+光電流（藍線）比X0的光電流增強了30倍左右。通過測量X0和X+的飽和功率光電流譜，並結合四能級速率方程，可以得到單空穴的隧穿時間爲3.96 ns，而雙空穴時的空穴隧穿時間爲0.14 ns，因此可以推測空穴間的庫倫排斥作用使空穴的隧穿速率有了約30倍的提高。通過研究不同電場下的空穴隧穿行爲，利用WKB模型擬合得出空穴間的庫倫相互作用使空穴的隧穿勢壘降低了8.05 meV，與光譜結果一致。該工作利用光電流方法首次定量研究了單個量子點中庫倫誘導的巨大的光電流增強現象，爲在納米尺度單電荷水平上理解量子點太陽能電池中的光電轉換過程以及提高量子效率提供了物理基礎。

該工作得到了國家自然科學基金（批准號：61675228,11721404, 51761145104, 11874419）、中科院先導科技專項（批准號：XDB07000000，XDB28000000）、中科院科研儀器設備研製項目（批准號：YJKYYQ20180036）和中科院創新交叉團隊項目的支持。

文章鏈接：

https://journals.aps.org/prapplied/abstract/10.1103/PhysRevApplied.8.064018

https://journals.aps.org/prapplied/abstract/10.1103/PhysRevApplied.11.024015