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導讀

近日，中國科學院寧波材料技術與工程研究所葉繼春研究員和沙特阿拉伯國王科技大學（KAUST）李曉航教授課題組聯合在AFM報道了通過引入包含III和N極性疇的橫向極性結構（LPS）來增強AlGaN多量子阱（MQW）的發光效率的一種新的方法（Doi: 10.1002/adfm.201802395）。

【引言】

對於水/空氣消毒，生物傳感和環氧樹脂固化等關鍵應用，對於無汞，環保，緊湊型紫外線（UV）LED的需求日益增長。 AlxGa1-xN（0≤x≤1）合金是直接帶隙材料，禁帶寬帶從3.4到6.1 eV，覆蓋了從360到210 nm的紫外光譜範圍，特別適用於紫外LED。但是，紫外LED的性能尚未達到高度商業化的氮化銦鎵基於藍色的同類產品。迄今爲止，性能最好的紫外LED始終在III極性（0001）表面上生長。儘管如此，由於氮極性在提升LED效率上的獨特優勢，和在p-i-n二極管中的電場的增強作用，氮極性LED近年來收到人們的廣泛關注

爲了在高效率UV LED的開發中充分利用III和N極性各自的優勢，我們製備了金屬極性和氮極性同時存在於一片襯底上的橫向極性結構（LPS）Hite，Kirste和Hoffmann等人已經成功地在藍寶石襯底上合成了簡單結構的GaN，AlN和AlGaN LPS。通過引入低溫（LT）AlN緩衝層可以控制外延氮化物膜的極性。簡單而言，在LT-AlN緩衝層上生長的外延膜呈現III極性，而在適當退火條件下生長在裸露藍寶石上的外延膜表現出N極性。關於光學性質，Kirste等人由於局域化的表面電位差，在N和III極性GaN膜之間的邊界處觀察到高的光致發光（PL）強度。另一方面，Coulon等人證明N極中的近邊帶邊緣發光更高隨機分佈的GaN微柱區域由於不同區域雜質摻入不均勻。這些結果表明，在增強的發光強度中，極性調控對於形成期望的膜性質是重要的。儘管有這些進展，但是在光電子學中（即，基於LPS的AlGaN / GaN多量子阱（MQW）），LPS的應用研究依然較少。在這項工作中，我們設計，生長和表徵基於LPS的新型AlGaN / GaN MQW以提高發光性能。討論了不同極性區域對內量子效率（IQE），PL強度等光學行爲的影響。毫無疑問，LPS的方法在調節下一代紫外光電器件的發光強度方面提供了更多的可能性。

【成果簡介】

近日，中國科學院寧波材料技術與工程研究所葉繼春研究員和沙特阿拉伯國王科技大學（KAUST）李曉航教授課題組（共同通訊作者）相關論文“Lateral‐Polarity Structure of AlGaN Quantum Wells: A Promising Approach to Enhancing the Ultraviolet Luminescence”發表在國際頂級期刊Advanced Functional Materials上。第一作者爲中科院寧波材料所的副研究員郭煒，KAUST的孫海定博士爲共同一作。鋁鎵氮合金（Al x Ga 1-x N，0≤x≤1）可以發射覆蓋從210到360nm的紫外光譜的光。但是，這些固態紫外光源發射器由於其效率低而未能完全承諾取代有毒和易碎的汞紫外燈。該研究展示了通過引入包含III和N極性疇的橫向極性結構（LPS）來增強AlGaN多量子阱（MQW）的發光效率的一種新的方法。LPS中增強的發光歸因於表面粗糙化和N極性區域中的組份不均勻性。空間分辨內部量子效率（IQE）掃描圖顯示N極性區域和極性反轉疇界面存在較高的IQE，很好地驗證了LPS具有較高的輻射覆合效率這一觀點。通過對橫向和縱向能帶圖的研究，理論模擬與實驗觀察結果非常吻合。這項工作表明，在基於AlGaN的MQW中引入橫向極性結構可以提供前所未有的發光可調諧性，從而提升固態紫外光源的發光效率。

【圖文解析】

圖1在熱平衡情況下，在IDB附近的LPS的示意橫向能帶圖。 a）費米能級表示爲水平虛線。 b）極化強度對QWs內載波功能重疊和電場的影響。 c）QW和d）QB厚度對N極區域和IDB附近的載波功能重疊的影響。

圖2a）製造LPS MQW的示意性工藝流程。步驟（1）是實現圖案化的LT-AlN緩衝劑的選擇性RIE。步驟（2）是LPS在緩衝液頂部的外延生長，其中紅色柱和半透明區分別代表III和N極性域。 b）用黑色實線表示緩衝區的MQW結構;紅色和白色條紋分別表示III極和N極域。

圖3具有a，c）2μm和b，d）6μm週期性的生長的LPS MQW的圖案化的LT-AlN緩衝液的AFM圖像和俯視SEM圖像。

圖4a）具有2μm週期性的樣品的HAADF-STEM橫截面圖像。圖（b）和（c）是來自（a）中標記的紅色正方形的N和III極區域中MQW的高倍放大圖。請注意，MQW在N極性域中具有擺動界面，而在III極性域中界面尖銳。原子分辨率d）N極性e）和III極性域的STEM圖像。 f）在IDB附近的LPS的示意圖，說明不同的表面形態。

圖5a）LPS MQW和純III極性MQW的PL光譜。位於386nm處的小峯來自193nm Ar-F激光器的二次諧波。週期爲b）2μm和c）6μm的LPS樣品的空間分辨PL強度映射。彩條代表MQW的積分發光強度。具有d）6μm週期性的LPS的俯視SEM圖像和e）與SEM圖像在相同位置處的空間分辨相對IQE分佈。

圖6 a）UV /黑暗區域的表面電位線掃描，對應於圖（b）中的黑線。 b）在黑暗條件下和在高於帶隙紫外線照射下（圖像尺寸3.7×3.7μm2），LPS的SKPM表面電位圖像（圖像尺寸3.7×3.7μm2）;在兩種照明條件下，通過恆定的電位差≈0.1V可容易地識別III和N極性域。c）在暗和UV條件下CPD值的統計分佈：彩色矩形突出顯示III和N中最顯着的CPD值，極性域，對應於圖（b）中的相似顏色。

圖7 在UV（UV LED通量3μWcm-2）和暗條件下減去兩個EFM圖像並在3D渲染地形（圖像尺寸3.7×3.7μm2）上疊加顏色標尺獲得的pcEFM信號：a）振幅和b）相位。 c）光電流（頂部）和Itotal（底部）對Vsample_bias獲得+10和-10V之間的斜坡電壓。綠色和藍色曲線用於III極性域，而紅色和黑色曲線用於N-極性域。 d）光電流和e）總電流信號Vsample_bias = -10V，作爲3D地形上的色彩比例呈現。

LPS內載體分佈的獨特行爲表明以微米級選擇性摻雜的可能性。橫向整流結或p-n二極管可以通過這種技術製造，在這種情況下，電流與TD相垂直，因此薄膜缺陷對發光效率的影響顯着降低，從而減少對AlGaN中材料質量優化的需求和AlN。另外，隨着LPS週期性的進一步優化和IDB缺陷密度的控制，可以獲得基於LPS的UV發射體的光學性質和電性質之間的平衡，導致由於橫向電勢變化導致的小的載流子擴散長度以及有效的載體注入。

【結論】

研究人員通過在單個平臺上集成Al和N極性域來設計，製造和表徵新型AlGaN / GaN MQW橫向極性結構，並證明了這一橫向極性結構具有較高的發光強度。來自LPS MQW的增強發光主要歸因於N-極性區域中的表面粗糙化和組成不均勻性。根據這些區域中較高的發光強度，我們觀察到IQE在N極性區域和LPS中的IDB處更高。優化的MQW結構設計還爲降低量子限閾史塔克現象（QCSE），並實現高效紫外發光器件提供了指導。目前的發現強調了納米級極性控制在調整AlGaN MQW的結構和光學特性中的重要性，這爲下一代高效紫外光源鋪平了道路。

AFM雜誌介紹：Advanced Functional Materials是涵蓋材料科學各個方面的國際性同行評議期刊。接受投稿種類可以是：Full Papers， Feature Articles， Rising Stars， Highlights以及Correspondences。投稿的Full Papers要求展現材料科學領域新研究以及進展。

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