摘要:最近,中國石油大學(北京)張瀟副教授及其團隊(負責人:趙震和劉堅教授)通過氣膜輔助還原方法制備介孔CeO2(M-CeO2)擔載不同含量的Ag納米粒子(Ag/M-CeO2),將其作爲催化劑用於CO2,端炔和氯代物的羧化偶聯反應。Ag(3.12%)/M-CeO2具有最多的氧空位和均勻分佈的Ag納米粒子, 在60 °C, 0.5 MPa 的溫和條件下,可以高效的催化CO2,端炔和氯代物的羧化偶聯反應。

CO2是導致全球氣候變暖的主要溫室氣體,同時也是一種無毒、儲量豐富且廉價易得的可再生碳源。通過化學方法將CO2轉化成具有高附加值的化學品是控制CO2排放的重要手段。其中,CO2、端炔和氯代物通過羧化偶聯反應轉化爲羧酸酯化合物是CO2催化轉化領域的研究熱點。目前報道的多種均相催化劑可以高效地催化羧化偶聯反應,但均相催化劑存在難分離回收的問題。因此,設計高活性的多相催化劑應用於此反應受到研究者的廣泛關注。

最近,中國石油大學(北京)張瀟副教授及其團隊(負責人:趙震和劉堅教授)通過氣膜輔助還原方法制備介孔CeO2(M-CeO2)擔載不同含量的Ag納米粒子(Ag/M-CeO2),將其作爲催化劑用於CO2,端炔和氯代物的羧化偶聯反應。Ag/M-CeO2催化劑具有高度有序的介孔結構,大的比表面積和氧空位。密度泛函理論計算表明 Ag 負載到介孔CeO2,能夠增加CeO2表面的氧空位,而且氧空位有利於吸附CO2。實驗結果指出Ag/M-CeO2具有比M-CeO2更多的氧空位,氧空位促進Ag納米粒子的均勻分散和CO2的吸附。Ag(3.12%)/M-CeO2具有最多的氧空位和均勻分佈的Ag納米粒子, 在60 °C, 0.5 MPa 的溫和條件下,可以高效的催化CO2,端炔和氯代物的羧化偶聯反應。含有不同官能團的端炔和多種氯化物都能夠與CO2反應生成相應的目標產物。Ag (3.12%)/M-CeO2重複利用5次,催化劑的結構沒有改變,活性沒有明顯的降低。此工作爲通過CO2轉化合成羧酸酯化合物提供了一種具有高活性和穩定性的多相催化劑。

文章以封面形式發表在ChemCatChem, doi:10.1002/cctc.201900039

作者:Prof. Xiao Zhang*, Dingkun Wang, Meizan Jing, Prof. Jian Liu*, Prof. Zhen Zhao, Guanhua Xu, Prof. Weiyu Song, Prof. Yuechang Wei, Dr. Yuanqing Sun

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.201900588

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