近幾十年來,現代工業生產發展所帶來的污染問題對人類健康和環境生態系統構成了嚴重威脅,對地表水、地下水或室內環境中被污染的有機化合物進行修復迫在眉睫。許多基於氧化還原機理的處理技術已被報道用於有機污染物的降解,如UV基光催化、電催化、芬頓體系、零價鐵還原技術等。然而,這些氧化技術所用材料通常需要高能量或者大量的氧化劑的輔助才能發揮效用,成本高,設備複雜;另一方面,還原性材料在反應過程中可能會產生許多種類的不完全中間體,造成二次污染,並且降解過程緩慢。因此,有必要尋找一種能夠達到優良降解效率,但不需要昂貴的添加劑的材料。最近,科研工作者們發現NaBiO3和AgBiO3等納米材料在沒有任何添加劑的情況下可以完全的礦化有機物。根據研究,這些納米材料中[BiO6]2-層釋放的晶格氧具有良好的可見光光催化性能和自氧化能力,但是這些材料的穩定性不理想,實際降解機理尚不清楚。

據此,華中科技大學龔建宇副教授課題組以Bi離子自摻雜的NaBiO3(Bi-NaBiO3)爲例探討了此類材料在光照和黑暗條件下降解有機物的效率及機理。在本工作中,研究者們採用離子交換法制備了不同摻雜含量的Bi-NaBiO3催化劑,Bi-NaBiO3在可見光照射下對液態4-氯苯酚(4-CP)和氣態甲苯(toluene)均具有優異的降解能力和穩定性,在黑暗條件下對液態4-氯苯酚也具有良好的去除能力。根據材料表徵和EPR測試進行機理分析,在光照條件下,Bi-NaBiO3發生催化作用,使吸附的水分子和氧氣激發成強氧化性的自由基氧化有機污染物,並且Bi摻雜引起晶格氧釋放產生的氧空位可以增強可見光吸收,促進電子轉移產生更多自由基,提高光催化活性。黑暗條件下的反應機理與光照不同,產生的自由基是由NaBiO3晶體結構扭曲釋放的晶格氧通過一系列反應轉化而成的,扭曲程度越深,催化活性越高,同時失活也就越快。這項工作爲在可見光和黑暗條件下進行污染廢水或室內空氣的修復提供了一種新的材料。

相關結果發表在ChemCatChem上,DOI:10.1002/cctc.201900158

作者:Jianyu Gong,* Ayan Chen, and Yunyang Wang

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.201900158

相關文章